非均相臭氧催化氧化技术在工业废水深度净化方面应用前景广阔。锰基金属氧化物因其价态多变性、价廉低毒的特点而被广泛用于臭氧催化和水净化领域，然而，实际除污过程面临锰元素价态循环转化（Mn(II/III)↔Mn(IV)）内在驱动力不足、粉末催化剂产泥量大、回收回用能耗成本高等应用难题。

鉴于此，中国科学院城市环境研究所郑煜铭研究团队提出利用稀土金属4f轨道“电子互补效应”和界面氧介导的金属-载体相互作用，在廉价红陶土载体上构建了价态自循环的限域型锰铈双金属位点，并通过造粒技术成功构建毫米级整体式锰铈双位点催化剂（MCT）。研究表明MCT可分解臭氧分子形成表面吸附原子氧（*Oad），并通过*Oad介导的氧原子/电子转移产生羟基自由基和单线态氧，铈位点通过其4f轨道的电子互补效应降低双位点催化臭氧形成羟基自由基和单线态氧所需能量，并在无再生条件下实现MCT长效催化臭氧矿化难降解有污染物，同时可以实现垃圾渗滤液生化出水中难降解有机物和氨氮的协同去除。本研究突出了金属位点电子结构和电子态调控的重要性，为易于回收、重复利用性强的高效非均相臭氧催化剂研制提供了新视角，为可持续城市建设背景下污废水深度净化和城市水生态系统韧性恢复提供技术支撑。

近日，该研究成果以“Electron complementary effect of cerium tailored the electron/valence state of Mn-Ce dual-atom monolithic catalyst for enhanced Ozone catalysis”为题，发表于环境催化领域TOP期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上。中国科学院大学博士生张净瑞为论文第一作者，中国科学院城市环境研究所郑煜铭研究员和杨佳诚副研究员为论文共同通讯作者。

本研究得到了国家重点研发计划青年科学家项目（2022YFA0913100）、中国科学院福建省科技服务网络计划（STS）重点项目（2023T3010）、中国科学院国际伙伴计划（322GJHZ2022035MI）等项目的共同资助。

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基于铈电子互补效应强化的MCT长效催化臭氧去除难降解污染物示意图 

（文：郑煜铭研究组；图：郑煜铭研究组）